二维量子阱超晶格的制备及生长机制研究取得进展

物理科学学院 

      最近中国科学院大学物理科学学院及中国科学院拓扑量子计算卓越创新中心的周武研究员、张余洋副教授与美国范德堡大学Sokrates T. Pantelides教授(中国科学院大学特聘访问教授)、新加坡国立大学Kian Ping Loh教授、新加坡南洋理工大学Zheng Liu教授等课题组合作,针对构筑二维半导体量子阱及超晶格结构问题开展研究,利用二维平面异质结界面形成的周期性位错驱动二维量子阱的生长,构筑了宽度小于2纳米的二维量子阱结构以及量子阱超晶格,并结合原子分辨的电镜结构表征和理论计算研究,揭示了此类新型二维量子阱超晶格的生长机制。该研究为制备高质量二维超晶格结构提供了新的思路。成果以“Dislocation-Driven Growth of Two-Dimensional Lateral Quantum Well Superlattices”为题于2018年3月23日在线发表于Science Advances。

      传统的半导体超晶格是由两种或多种半导体材料周期性交替生长构成的人工晶体结构(如下图左侧所示)。由于在超晶格的堆叠方向上每种材料的特征尺寸均被控制在几个到几十个原子层范围,量子限域效应显著加强,从而使得半导体超晶格结构展现出普通半导体材料所不具备的许多奇特的量子物性,在微电子和光电子器件中有重要的应用。

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图1. 传统三维半导体超晶格结构(左)和二维半导体超晶格结构(右)示意图。

      二维半导体超晶格结构(如上图右侧所示),相比于传统的三维半导体超晶格,只有几个原子层厚,在厚度方向上体现出额外的量子限域效应,进而可能诱导出更为新奇的物性,可以为二维半导体材料的物性及功能调控提供新的途径,是当前国际二维半导体材料研究的前沿热点之一。目前科学家已经成功构筑了由两种不同过渡金属硫族化合物组成的二维平面半导体异质结,并且通过微加工技术及多步外延生长等手段,获得高质量的二维多重异质结及超晶格等功能化结构。然而受限于目前的微纳加工和生长技术,所制备的图案化人工超结构尺度仍然较大,构筑宽度小于5纳米的具有显著量子特性的功能化二维超晶格结构仍然是一个挑战。

      利用低电压球差校正扫描透射电镜(STEM),周武研究员等人在二硫化钨(WS2)和二硒化钨(WSe2)所构建的二维平面半导体异质结内观察到了一种新颖的二维量子阱超晶格结构。结合原子尺度的STEM成像分析以及第一性原理计算模拟,他们发现:由于WS2和WSe2存在约4%的晶格失配,其所构建的平面异质结界面处会形成周期性的5-7元环缺陷结构(即失配位错)来释放晶格应力。在异质结的生长过程中,这些失配位错会伴随着钨(W)原子和硫(S)原子的插入逐步向WSe2晶格内攀移扩展。此外,在位错诱发的压应力场作用下,位错周围的硒(Se)原子会较容易地被硫原子取代,从而在WSe2晶格内沿着位错攀移的轨迹形成1-2纳米宽的WS2量子阱结构。利用这一异质界面失配位错驱动生长的新机制,通过精确控制生长条件,研究团队获得了具有原子级锐利界面的高质量WS2|WSe2二维半导体量子阱超晶格结构(如下图所示)。

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图2. 位错驱动生长的高质量WS2|WSe2二维半导体量子阱超晶格结构的原子分辨率电镜照片(A,B)和相应的原子结构模型(C)。

      这种位错驱动的二维量子阱超晶格生长机制具有很好的普适性,预期可以用于生长不同类型的具有晶格失配的二维超晶格结构。正如审稿人所指出“该方法很可能被广泛推广到其他过渡金属硫族化合物中,为调控二维平面异质结从而获取新颖电子和光学特性提供了新的机遇”。(The method can likely be generalized to other TMDs opening new opportunities for engineering 2D lateral heterostructures with interesting electronic and optical properties)。

      该工作得到了国家自然科学基金优秀青年基金(51622211),中国科学院战略性先导科技专项B类(XDPB08-1),中国科学院前沿科学重点研究计划的支持。周武研究员负责项目的整体设计和电子显微学研究,张余洋副教授负责该研究中的理论计算工作,物理科学学院的2017级博士生黎栋栋对本工作的电镜数据分析亦有贡献。